金屬-有機框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs），由于其多孔性、大比表面積以及結構和組成的高度可調性，在現代材料學方面呈現出了巨大的發展潛力和誘人的發展前景。 對于一些新開發的，特別是在氣體吸附/分離，多相催化、能源存儲與轉化等方面展現出優異性能的MOFs材料，其開發者常采用所在的大學/機構對其進行命名，如在MOFs領域“大名鼎鼎”的UiO, MIL, NU, HKUST等系列。
   作為地球上最豐富的稀土元素，鈰（Ce）價格低廉且電子構型特殊，是唯一同時存在+3價（Ce(III)）和+4價（Ce(IV)）兩種穩定價態的稀土元素。正是由于這些特性，Ce在當今材料領域，特別是在催化領域扮演著十分重要的角色，典型的代表如二氧化鈰（CeO2）。近些年，Ce(IV)-MOFs由于具有優異的氧化還原性能和光催化活性，已逐漸受到MOFs科研工作者的關注。但截至目前，由于Ce(IV)離子在溶液中的高還原性（Ce3+/Ce4+: 1.61 V vs SHE），絕大部分報道的Ce-MOFs都是Ce(III)-MOFs。

基于此，我校材料學院晁自勝教授團隊金紅廣博士在近期的研究工作中，通過詳細研究“明星”Ce(IV)-MOF UiO-66(Ce)和UiO-66(Ce)-NDC的熱動學穩定性，開發了一種合成混合價態Ce(IV/III)-MOFs (CSUST-1)和四價Ce(IV)-MOFs (CSUST-3)的新方法。

CSUST-1：單晶結構分析表明，CSUST-1中存在分隔開的一維Ce(IV)鏈和Ce(III)鏈，并且Ce(III)鏈中的Ce(III)離子之間存在弱配位的氧陰離子，易于形成氧缺位，再加上Ce(IV/ III)氧化還原對優異的氧化還原性能，當CSUST-1作為隔膜涂層材料用于鋰硫電池時，其能同時加快多硫化物的氧化還原動力學（抑制多硫穿梭效應）以及提高鋰離子的傳輸速率，大大優化了鋰硫電池的電化學性能。該工作以長沙理工大學為第一署名單位，以“Oxygen Vacancy-Rich Mixed-Valence Cerium MOF: An Efficient Separator Coating to High-Performance Lithium-Sulfur Batteries”為題，發表在ACS Applied Materials & Interfaces（IF = 9.229）上。金紅廣博士為第一作者和唯一通訊作者，博士研究生王鳴玉為論文共同第一作者。
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c18899

CSUST-3：目前報道的40多例Ce(IV)-MOFs中，絕大多數都是基于Ce簇的UiO-66結構。單晶結構分析表明，CSUST-3是基于Ce-O鏈的Ce(IV)-MOF。采用溶劑交換熱活化策略對其進行活化，暴露Ce(IV)開放位點后，CSUST-3能在溫和的條件下，通過催化氧化羧化苯乙烯類化合物，高效固定CO2。與此同時，其也能在不使用貴金屬作為共催化劑的條件下，光解水產氫產氧。該工作同樣以長沙理工大學為第一署名單位，以“A Novel Cerium(IV)-Based MOF for CO2 Chemical Fixation and Photocatalytic Overall Water Splitting”為題，發表在ChemSusChem（IF = 8.928）上。碩士研究生谷嘉欣為第一作者，金紅廣博士為唯一通訊作者。

文章鏈接：https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.202102368

金紅廣博士致力于先進鈰/卟啉/酞菁基多孔框架材料的設計開發和功能化應用研究，特別是在有機催化和光催化領域中的應用研究。此兩項工作特別要感謝材料學院晁自勝教授團隊的大力支持，經費來源主要包括湖南省教育廳優秀青年項目和湖南省自然科學青年基金。

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